Luận án Nghiên cứu tổng hợp một số oxit hỗn hợp chứa Fe (Fe – Mn, Fe – Ti, Fe – Nd) kích thước nanomet ứng dụng để xử lý asen trong nước sinh hoạt

MỤC LỤC

Trang

Lời cảm ơn

Lời cam đoan

Mục lục

Mục lục các hình

Mục lục các bảng

Danh mục các kí hiệu và chữ viết tắt

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 3

1.1. Tổng quan tình hình ô nhiễm nước trên thế giới 3

1.1.1. Sự tồn tại của asen 3

1.1.2. Tình hình ô nhiễm asen trên thế giới 3

1.1.3. Tình hình ô nhiễm assen trong nguồn nước ngầm tại Việt Nam 5

1.2. Các phương pháp loại bỏ asen ra khỏi nguồn nước 6

1.2.1. Phương pháp keo tụ 6

1.2.2. Phương pháp oxi hóa 7

1.2.3. Phương pháp màng 7

1.2.4. Phương pháp trao đổi ion 8

1.2.5. Phương pháp hấp phụ 9

1.3. Tổng quan về vật liệu xử lý asen 11

1.3.1. Vật liệu hấp phụ chứa oxit sắt 11

1.3.2. Vật liệu hấp phụ chứa oxit mangan 13

1.3.3. Vật liệu hấp phụ chứa oxit titan 15

1.3.4. Vật liệu hấp phụ chứa oxit đất hiếm 16

1.4. Phương pháp tổng hợp vật liệu 17

1.4.1. Phương pháp đồng kết tủa 19

1.4.2. Phương pháp sol - gel 20

1.4.3. Phương pháp thủy nhiệt 211.4.4. Phương pháp đốt cháy gel polyme 22

CHƯƠNG 2: CÁC PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU VÀ THỰCNGHIỆM25

2.1. Phương pháp tổng hợp vật liệu 25

2.1.1. Hóa chất 25

2.1.2. Chế tạo vật liệu nano oxit hỗn hợp chứa sắt (hệ Fe – Mn, Fe – Ti,Fe – Nd)25

2.1.3. Chế tạo vật liệu trên nền chất mang 26

2.2. Các phương pháp xác định đặc trưng của vật liệu 27

2.2.1. Phương pháp phân tích nhiệt (DTA, TGA) 28

2.2.2. Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 29

2.2.3. Phổ tán xạ tia X (EDS) 30

2.2.4. Phương pháp kính hiển vi điện tử quét 31

2.2.5. Phương pháp đo diện tích bề mặt (BET) 32

2.2.6. Phương pháp phổ hồng ngoại (FTIR) 32

2.2.7. Phương pháp phổ tán xạ Raman 33

2.2.8. phương pháp xác định điểm điện tích không của vật liệu 33

2.3. Các phương pháp phân tích hóa học 34

2.3.1. phương pháp hấp phụ nguyên tử xác định hàm lượng Asen 34

2.3.2. Phương pháp so màu xác định hàm lượng Fe, Mn 34

2.4. Phương pháp nghiên cứu khả năng hấp phụ của vật liệu 35

2.4.1. Phương pháp hấp phụ tĩnh 35

2.4.2. Phương pháp hấp phụ động 39

CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 41

PHẦN I: Vật liệu nano Fe2O3 – TiO2 41

3.1.1. Tổng hợp vật liệu hệ nano oxit Fe2O3 – TiO2 bằng phương phápđốt cháy gel PVA41

3.1.1.1. Lựa chọn nhiệt độ nung 41

3.1.1.2. Nghiên cứu ảnh hưởng của pH 433.1.1.3. Nghiên cứu ảnh hưởng của nhiệt độ tạo gel 44

3.1.1.4. Nghiên cứu ảnh hưởng của tỷ lệ mol Fe/Ti 45

3.1.2. Nghiên cứu khả năng hấp phụ asen trên vật liệu nano oxit hỗnhợp Fe2O3 – TiO246

3.1.2.1. Xác định điểm điện tích không (pHpzc) 46

3.1.2.2. Xác định thời gian đạt cân bằng hấp phụ 47

3.1.2.3. Ảnh hưởng của pH đến khả năng hấp phụ As(V) 48

3.1.2.4. Xác định dung lượng hấp phụ asen 49

PHẦN II: Vật liệu nano NdFeO3 53

3.2.1. Tổng hợp vật liệu vât nano oxit NdFeO3 bằng phương pháp đốtcháy gel PVA53

3.2.1.1. Lựa chọn nhiệt độ nung 53

3.2.1.2. Ảnh hưởng của pH tạo gel đến quá trình hình thành pha

perovskit NdFeO354

3.2.1.3. Ảnh hưởng của nhiệt độ tạo gel đến quá trình hình thành pha

perovskit NdFeO356

3.2.1.4. Ảnh hưởng của tỷ lệ mol kim loại với PVA đến quá trình hình

thành pha perovskit NdFeO357

3.2.2. Nghiên cứu quá trình hấp phụ As(V) trên vật liệu oxit NdFeO3 59

3.2.2.1. Xác định điểm điện tích không (pHpzc) của vật liệu NdFeO3 59

3.2.2.2. Nghiên cứu một số yếu tố ảnh hưởng đến quá trình hấp phụ 60

3.2.2.3. Sự hấp phụ As(V) trên vật liệu NdFeO3 65

3.2.2.4. Động học hấp phụ As(V) 69

PHẦN III: Vật liệu nano Fe2O3 – Mn2O3 74

3.3.1. Tổng hợp hệ vật liệu hệ Fe2O3 – Mn2O3 bằng phương pháp đốtcháy gel PVA74

3.3.1.1. Lựa chọn nhiệt độ nung 74

3.3.1.2. Khảo sát ảnh hưởng của pH tạo gel 763.3.1.3. Khảo sát ảnh hưởng của tỷ lệ mol kim loại 77

3.3.1.4. Khảo sát ảnh hưởng của nhiệt độ tạo gel 78

3.3.2. Nghiên cứu ứng dụng vật liệu oxit hỗn hợp Fe2O3 – Mn2O3 hấpphụ As(V)79

3.3.2.1. Nghiên cứu khả năng hấp phụ As(V) trên vật liệu oxit hỗn hợp

Fe2O3 – Mn2O379

3.3.2.2. Nghiên cứu một số yếu tố ảnh hưởng đến khả năng hấp phụ asen

của vật liệu oxit hỗn hợp Fe2O3 – Mn2O385

3.3.2.3. Nghiên cứu chế tạo vật liệu oxit hỗn hợp Fe2O3 –Mn2O3 trên nền

chất mang ứng dụng để hấp phụ As(V) trong nước sinh hoạt.88

3.3.2.4. Khả năng hấp phụ tĩnh asen trên vật liệu oxit hỗn hợp hệ Fe –Mn/CTA91

3.3.2.5. Nghiên cứu khả năng hấp phụ động asen trên cột chứa Fe2O3 –Mn2O3/CTA93

3.3.2.6. Nghiên cứu khả năng tái sử dụng vật liệu nano oxit hỗn hợp hệFe – Mn/CTA97

3.3.2.7. Sử dụng vật liệu oxit hỗn hợp hệ Fe – Mn/CTA trong thiết bị hấpphụ loại bỏ asen khỏi nước sinh hoạt98

KẾT LUẬN 99

NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN 100

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CÔNG BỐ 101

TÀI LIỆU THAM KHẢO 102

PHỤ LỤC