Luận án Chế tạo và nghiên cứu cấu trúc, tính chất điện hóa của một số điện cực biến tính vàng nano, ứng dụng phân tích lượng vết Hg(II)

MỤC LỤC

MỤC LỤC .iii

DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT .vi

DANH MỤC HÌNH .xi

DANH MỤC BẢNG.xvii

MỞ ĐẦU . 1

1. Lí do lựa chọn đề tài. 1

2. Mục đích, phạm vi và đối tượng nghiên cứu của đề tài. 2

3. Ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn của luận án. 3

4. Nội dung nghiên cứu của đề tài . 4

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN . 5

1.1. Thủy ngân. 5

1.1.1. Thủy ngân, các dạng tồn tại của thủy ngân . 5

1.1.2. Ứng dụng của thủy ngân. 5

1.1.3. Chu trình chuyển hóa của thủy ngân trong môi trường . 6

1.1.4. Độc tính của thủy ngân. 7

1.2. Các phương pháp phân tích thủy ngân. 8

1.2.1. Phương pháp hấp phụ nguyên tử hóa hơi lạnh . 8

1.2.2. Phương pháp huỳnh quang nguyên tử hóa hơi lạnh. 9

1.2.3. Phương pháp phổ khối plasma cảm ứng. 9

1.2.4. Phương pháp điện hóa. 10

1.3. Các loại điện cực làm việc trong phương pháp phân tích điện hóa. 11

1.3.1. Điện cực vàng. 12

1.3.2. Điện cực cacbon. 29

1.3.3. Điện cực boron-kim cương . 34

1.3.4. Điện cực màng bitmut. 34

1.3.5. Điện cực được biến tính bằng đơn lớp tự sắp xếp các hợp chất hữucơ . 35

1.4. Đánh giá tổng quan tình hình nghiên cứu . 38

CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM. 41

2.1. Thiết bị và dụng cụ . 41

2.2. Vật liệu và hóa chất . 42

2.2.1. Vật liệu. 42

2.2.2. Hóa chất. 42iv

2.3. Chế tạo điện cực . 43

2.3.1. Vi điện cực vàng sợi . 43

2.3.2. Điện cực vàng nano dạng hạt . 44

2.3.3. Điện cực vàng nano dạng xốp hình cây . 46

2.3.4. Điện cực biến tính đơn lớp tự sắp xếp hợp chất hữu cơ . 48

2.4. Các phép đo điện hóa. 49

2.4.1. Khảo sát tính chất điện hóa của các điện cực đã chế tạo. 49

2.4.2. Khảo sát khả năng phân tích thủy ngân của các điện cực đã chếtạo . 51

2.5. Các phần mềm xử lý số liệu. 53

CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN . 54

3.1. Cấu trúc hình thái học bề mặt của điện cực vàng kích thước nano 54

3.1.1. Điện cực vàng nano dạng hạt . 54

3.1.2. Điện cực vàng nano dạng xốp hình cây . 57

3.2. Khảo sát độ ổn định của tín hiệu điện hóa trên các điện cực vàng đãchế tạo . 62

3.2.1. Điện cực vàng đĩa. 62

3.2.2. Vi điện cực vàng sợi . 63

3.2.3. Điện cực vàng nano dạng hạt . 64

3.2.4. Điện cực vàng nano dạng xốp hình cây . 66

3.3. Khảo sát tính chất khuếch tán và độ thuận nghịch của phản ứng điện

hóa trên các điện cực vàng đã chế tạo. 67

3.3.1. Tính chất khuếch tán và độ thuận nghịch của phản ứng điện hóa

trên điện cực vàng đĩa và các điện cực vàng nano. 68

3.3.2. Tính chất khuếch tán và độ thuận nghịch của phản ứng điện hóa

trên vi điện cực vàng sợi. 83

3.4. Khả năng ứng dụng các điện cực vàng đã chế tạo trong phân tíchthủy ngân. 84

3.4.1. Tín hiệu thủy ngân trên các điện cực vàng chế tạo . 84

3.4.2. Khảo sát dung dịch điện li. 85

3.4.3. Khảo sát thế điện phân kết tủa thủy ngân . 89

3.4.4. Khảo sát ảnh hưởng thời gian kết tủa tạo vàng nano xốp hình cây

đến tín hiệu đo thủy ngân. 90

3.4.5. Khảo sát độ lặp lại . 93v

3.4.6. So sánh tín hiệu dòng thủy ngân trên các điện cực vàng đã chếtạo . 98

3.4.7. Xây dựng đường chuẩn. 100

3.4.8. Đánh giá chung về khả năng phân tích thủy ngân của các điện

cực vàng đã chế tạo. 107

3.4.9. Sử dụng các điện cực vàng đã chế tạo phân tích mẫu, so sánh với

phương pháp AAS. 109

3.4.10. Khảo sát ảnh hưởng của các kim loại khác. 113

3.5. Điện cực biến tính bằng đơn lớp tự sắp xếp của hợp chất hữu cơ. 115

3.5.1. Nghiên cứu khử hấp phụ lớp AET-SAM và PET-SAM. 115

3.5.2. Tính chất điện hóa trong hệ thuận nghịch của điện cực

SAM/AuNP/GC. 117

3.5.3. Khả năng xác định thủy ngân của điện cực SAM/AuNP/GC . 118

KẾT LUẬN. 121

NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN. 123

KIẾN NGHỊ VÀ ĐỀ XUẤT . 124

TÀI LIỆU THAM KHẢO . 125

DANH MỤC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN . 137

PHỤ LỤC . 138